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Oct 24, 2023

Des impulsions lumineuses ultracourtes brisent la symétrie, ouvrent des voies quantiques pour des phonons cohérents

Les atomes d'un cristal forment un réseau régulier, dans lequel ils peuvent se déplacer sur de petites

Les atomes d'un cristal forment un réseau régulier, dans lequel ils peuvent se déplacer sur de petites distances à partir de leurs positions d'équilibre. De telles excitations de phonons sont représentées par des états quantiques. Une superposition d'états de phonons définit ce que l'on appelle un paquet d'ondes de phonons, qui est lié à des oscillations cohérentes collectives des atomes dans le cristal. Des phonons cohérents peuvent être générés par excitation du cristal avec une impulsion lumineuse femtoseconde et leurs mouvements dans l'espace et dans le temps être suivis en diffusant une impulsion de rayons X ultracourte à partir du matériau excité. Le schéma des rayons X diffusés donne un aperçu direct de la position momentanée et des distances entre les atomes. Une séquence de tels modèles fournit un «film» des mouvements atomiques.

Les propriétés physiques des phonons cohérents sont déterminées par la symétrie du cristal, qui représente un arrangement périodique de cellules unitaires identiques. Une faible excitation optique ne modifie pas les propriétés de symétrie du cristal. Dans ce cas, des phonons cohérents avec des mouvements atomiques identiques dans toutes les cellules unitaires sont excités (cellules unitaires rouges sur la figure 1 (c) avec des flèches indiquant les déplacements atomiques). En revanche, une forte excitation optique peut rompre la symétrie du cristal et faire osciller différemment les atomes des cellules unitaires adjacentes [Fig. 1(d)]. Bien que ce mécanisme offre un potentiel d'accès à d'autres phonons, il n'a pas été exploré jusqu'à présent.

Dans la revue Physical Review B (https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevB.107.L180303), des chercheurs du Max-Born-Institute de Berlin en collaboration avec des chercheurs de l'Université de Duisburg-Essen ont ont démontré un nouveau concept pour exciter et sonder des phonons cohérents dans des cristaux d'une symétrie transitoirement brisée. La clé de ce concept réside dans la réduction de la symétrie d'un cristal par une excitation optique appropriée, comme cela a été montré avec le prototype de bismuth semi-métal cristallin (Bi).

L'excitation ultra-rapide dans l'infrarouge moyen des électrons dans Bi modifie la distribution spatiale de la charge et réduit ainsi la symétrie cristalline de manière transitoire. Dans la symétrie réduite, de nouvelles voies quantiques d'excitation de phonons cohérents s'ouvrent. Comme illustré sur la figure 1, la réduction de symétrie provoque un doublement de la taille de la cellule unitaire du cadre rouge avec deux atomes de Bi au cadre bleu avec quatre atomes de Bi. En plus du mouvement atomique unidirectionnel illustré sur la figure 1 (c), la cellule unitaire à 4 atomes de Bi permet des paquets d'ondes de phonons cohérents avec des mouvements atomiques bidirectionnels, comme illustré sur la figure 1 (d).

Sonder la structure cristalline transitoire directement par diffraction des rayons X femtoseconde révèle des oscillations d'intensité diffractée (Fig. 2), qui persistent à l'échelle de la picoseconde. Les oscillations proviennent de mouvements de paquets d'ondes cohérents le long des coordonnées des phonons dans le cristal de symétrie réduite. Leur fréquence de 2,6 THz est différente de celle des oscillations des phonons à faible niveau d'excitation. Fait intéressant, ce comportement ne se produit qu'au-dessus d'un seuil de la fluence de la pompe optique et reflète le caractère hautement non linéaire, dit non perturbatif, du processus d'excitation optique.

En résumé, la brisure de symétrie induite optiquement permet de modifier le spectre d'excitation d'un cristal sur des échelles de temps ultracourtes. Ces résultats pourraient ouvrir la voie au pilotage transitoire des propriétés des matériaux et, ainsi, à la mise en œuvre de nouvelles fonctions en optoacoustique et en commutation optique.