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Apr 11, 2023

Analyse de corrélation d'intensité (IC

Rapports scientifiques volume 13,

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 7239 (2023) Citer cet article

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Une correction de l'auteur à cet article a été publiée le 17 mai 2023

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La diffusion de la lumière, qu'elle soit causée par des éléments souhaités ou parasites, est considérée comme l'un des principaux phénomènes qui présentent de grands défis pour la caractérisation optique non linéaire (NL) des milieux troubles. Le facteur perturbateur le plus pertinent est la déformation aléatoire subie par la distribution spatiale de l'intensité du faisceau laser en raison de la diffusion multiple. Dans ce travail, nous rapportons la technique de balayage de corrélation d'intensité (IC-scan) comme un nouvel outil pour caractériser la réponse optique NL des milieux diffusants, en tirant parti de la diffusion de la lumière pour générer des motifs de speckle sensibles aux changements de front d'onde induits par l'auto-focalisation. et des effets d'auto-défocalisation. Les courbes de transmission crête à vallée, avec un rapport signal sur bruit plus élevé, sont obtenues en analysant les fonctions de corrélation d'intensité spatiale des différents motifs de speckle, même dans des milieux très troubles où les techniques de spectroscopie NL conventionnelles échouent. Pour démontrer le potentiel de la technique IC-scan, la caractérisation NL des colloïdes contenant une forte concentration de nanosphères de silice comme diffuseurs, ainsi que des nanotiges d'or, qui agissent comme des particules NL et des diffuseurs de lumière, a été réalisée. Les résultats montrent que la technique de balayage IC est plus précise, précise et robuste pour mesurer les indices de réfraction NL dans les milieux troubles, surmontant les limitations imposées par les techniques bien établies de balayage Z et D4σ.

La diffusion de la lumière est l'un des phénomènes optiques les plus fondamentaux observés en raison de l'interaction de la lumière avec la matière, résultant des inhomogénéités de l'indice de réfraction sur le volume de diffusion1. La pertinence de la diffusion dans plusieurs systèmes de matière condensée dure et molle est mise en évidence par les diverses techniques non invasives développées pour mesurer la taille des particules et la stabilité colloïdale2, la détection de micro-défauts3, le diagnostic optique des tissus4, ainsi que pour étudier leurs applications en super optique. -résolution5, holographie tridimensionnelle6, cryptographie moderne7 et lasers aléatoires8. Même dans ce dernier système, en passant du régime de diffusion simple au régime de diffusion multiple, il a été possible d'étudier de nouveaux phénomènes de diffusion de la lumière, comme la phase lumineuse vitreuse compatible avec une brisure de symétrie réplique9 et une phase Floquet10 dans les systèmes photoniques, ainsi que la localisation d'Anderson de la lumière11. Néanmoins, plus le milieu qui interagit avec la lumière est dense et désordonné, plus la distorsion causée par les photons diffusés dans les profils d'intensité spatiale et temporelle des faisceaux transmis ou réfléchis est importante, ce qui n'est pas toujours souhaité dans les systèmes optiques et photoniques12, 13,14.

Les motifs de chatoiement sont un exemple clair de la distribution d'intensité complexe que peut subir un faisceau cohérent diffusé par un milieu désordonné, avec un degré élevé de diffusion. Ces modèles avec des intensités et des phases distribuées de manière aléatoire sont le résultat de la superposition de nombreuses ondes diffusées différentes qui interfèrent avec des phases effectivement aléatoires15. Pendant longtemps, les speckles ont été considérés simplement comme un phénomène bruyant qui contamine l'observation de différents processus physiques, diminuant le rapport signal sur bruit et limitant par conséquent la précision et la sensibilité de nombreuses techniques optiques16,17,18,19. Une telle interprétation est raisonnable lorsque la diffusion de la lumière est causée par des particules parasites, à savoir. poussière ou imperfections du système20,21,22. Cependant, lorsque les speckles sont le résultat du désordre inhérent au système, l'analyse de leurs propriétés statistiques, telles que la fonction de corrélation d'intensité et la densité spectrale de puissance, peut fournir des informations pertinentes sur les propriétés optiques du système étudié23. Des progrès significatifs dans l'étude statistique des motifs de mouchetures ont été réalisés dans la physique stellaire24, les lasers aléatoires25,26,27, le traitement optique d'images28, la manipulation optique29, les mesures précises de contour, de déformation, de vibration et de contrainte sur divers matériaux30, les déplacements et les déformations de particules diffuses. objets31 et analyse de tissus biologiques32.

En spectroscopie optique non linéaire (NL), une forte diffusion de la lumière causée par des milieux troubles a été signalée comme étant un problème pour la plupart des techniques qui mesurent l'indice de réfraction NL33,34,35,36. Parmi eux, la technique de balayage Z bien établie souffre de la distorsion du profil du faisceau d'intensité transmis et du front d'onde induit dans le milieu de diffusion, ce qui fait que l'intensité transmise par la petite ouverture (scan Z à ouverture fermée (CA)) montre grandes fluctuations à chaque étape pendant la traduction de l'échantillon. Des expériences dans des milieux hautement diffusants, tels que des colloïdes contenant des nanoparticules (NP) de SiO2 en suspension dans de l'acétone, montrent que les fluctuations de la courbe CA Z-scan peuvent être plus importantes que les variations de transmission pic-vallée, rendant sa caractérisation irréalisable34. Des expériences similaires montrent un faible rapport signal sur bruit dans les courbes CA Z-scan lorsque l'humeur vitreuse37, les cristaux de dihydrogénophosphate d'ammonium38 et les cristaux liquides39,40 ont été étudiés. Pour surmonter cette limitation dans les milieux diffusants, certaines adaptations aux techniques existantes (ou nouvelles) ont été développées33,34,35. Dans le domaine spatial, la méthode d'imagerie en lumière diffusée (SLIM) a été proposée pour collecter la lumière diffusée par le milieu trouble, dans la direction perpendiculaire à la propagation, afin d'imager l'évolution du diamètre du faisceau laser au cours de la propagation34. Ici, l'indice de réfraction NL est déterminé en analysant les variations d'angle de divergence induites par l'effet d'auto-focalisation (ou d'auto-défocalisation), même en configuration monocoup. Ainsi, contrairement aux techniques de transmission NL qui souffrent de la diffusion de la lumière, SLIM ne peut être utilisé que lorsque la diffusion est pertinente et que les échantillons sont suffisamment épais pour analyser la propagation de la lumière dans les milieux diffusants34. En plus de mesurer l'indice de réfraction NL, SLIM a également été récemment appliqué pour discriminer l'extinction NL due à l'absorption NL et aux contributions de diffusion NL dans les milieux troubles41.

Dans le domaine spectral, de nouvelles techniques ont également été développées pour mesurer les variations de phase NL dans les milieux diffusants en analysant le décalage du spectre de fréquence d'une impulsion laser transmise33,35. L'analyse spectrale, telle qu'elle est effectuée dans la technique de remodelage spectral, présente l'avantage que, contrairement à l'analyse de la forme du faisceau, elle n'est pas affectée par les effets de diffusion linéaire33. Cependant, son dispositif expérimental est plus complexe que les techniques spatiales Z-scan et SLIM, puisqu'il nécessite l'utilisation d'impulsions ultrabrèves refaçonnées spectralement par un modulateur acoustique optique, pour faire un trou dans le spectre laser d'incidence qui sera comblé lors du passage. un milieu NL, en raison de l'automodulation de phase. Cette technique de remplissage de trous a été récemment adaptée à un appareil expérimental plus simple, appelé le domaine spectral Z-scan, qui a été utilisé pour mesurer l'indice de réfraction de la lame de silice fondue givrée35 et de la cornée humaine42. Malgré la bonne sensibilité de ces techniques NL dans le domaine spectral, leur précision dépend de la qualité du profil temporel du faisceau, ainsi que de l'absence d'effets d'auto-pentification qui induisent l'élargissement spectral de l'impulsion laser. Par conséquent, la mesure de l'indice de réfraction NL dans les milieux diffusants continue d'être un grand défi pour l'optique NL, et son étude est soutenue par la nécessité de caractériser les milieux biologiques, les cristaux liquides et d'autres matériaux qui présentent un haut degré de diffusion.

Dans ce travail, nous présentons le balayage de corrélation d'intensité (IC-scan) comme une nouvelle technique optique NL, dans le domaine spatial, qui permet la caractérisation optique NL appropriée des milieux fortement diffusants causés par les imperfections du système, ou par la présence de particules linéaires ou Diffuseurs NL. La technique de balayage IC utilise la diffusion de la lumière causée par les milieux troubles (ou diffuseur de lumière) pour générer des motifs de chatoiement, dans le champ lointain, qui sont sensibles aux changements de front d'onde induits par les effets d'auto-focalisation et d'auto-défocalisation. En analysant la fonction d'auto-corrélation d'intensité des motifs de speckle générés lors de la translation de l'échantillon autour du foyer d'une lentille, il est possible d'obtenir des courbes similaires à celles du Z-scan, mais avec des niveaux de bruit inférieurs, même lorsque la diffusion est si importante. fort qu'il détruit le profil d'intensité spatiale du faisceau transmis. De plus, les effets de modulation d'auto-phase purs, exempts de contributions de diffusion linéaire, peuvent être obtenus en analysant la fonction de corrélation croisée d'intensité entre les mesures de balayage IC effectuées dans les régimes linéaire et NL. Comme preuve de principe, les mesures de l'indice de réfraction NL ont été effectuées par IC-scan sur des colloïdes éthanoliques (aqueux) NL hautement concentrés contenant des nanosphères de silice (nanobeaux d'or) comme diffuseurs de lumière (particules NL et diffuseurs), à l'aide d'un laser titane-saphir (788 nm, 100 fs, 76 MHz), et les résultats ont été comparés avec les techniques bien établies Z-scan43 et D4σ44.

La figure 1 montre la configuration expérimentale utilisée pour mesurer les indices de réfraction NL des milieux transparents et troubles. Pour exciter la réponse thermique NL des différents solvants et colloïdes, décrite dans la section Médias non linéaires, un laser Ti:Sapphire à verrouillage de mode émettant des impulsions gaussiennes de 100 fs à 788 nm et avec un taux de répétition de 76 MHz a été utilisé. Le contrôle de la puissance du faisceau incident était assuré par une lame λ/2 suivie d'un prisme de Glan (P), qui assure la polarisation linéaire du faisceau. Par la suite, le faisceau gaussien a été focalisé par une lentille de focale de 10 cm (L), produisant une taille de faisceau d'environ 25,5 μm à la position de mise au point (longueur de Rayleigh : \({z}_{0}\approx 2,6\) mm ). Pour les mesures, une cellule de quartz (épaisseur : L = 1,0 mm < z0) remplie de milieu NL, a été déplacée le long de la direction de propagation du faisceau (axe Z) autour de la région où le faisceau laser est focalisé. Le faisceau transmis traverse un élément sensible aux distorsions du front d'onde (WDS), situé dans le champ lointain, et enfin son profil transversal d'intensité est entièrement enregistré par une caméra CCD.

Configuration expérimentale utilisée pour caractériser la réponse NL des milieux transparents et troubles par les techniques Z-scan et IC-scan. P : polariseur ; M : miroir ; L : lentille ; WDS : capteur de distorsion du front d'onde ; A : ouverture ; D : diffuseur.

Le choix du WDS définit la technique qui est utilisée pour mesurer la réponse optique NL des différents supports. Par exemple, lorsque le WDS est un iris, la configuration expérimentale correspond à la technique CA Z-scan bien établie43. En revanche, lorsque le WDS est supprimé, l'intégration du profil d'intensité sur le CCD, à chaque étape du milieu NL, donne lieu à la technique Z-scan à ouverture ouverte (OA)43, tandis que la technique D4σ est accessible lorsque les moments d'éclairement transverses sont analysés45. Divers types de WDS sont rapportés dans la littérature en tant qu'adaptations à la technique de balayage Z pour mesurer l'indice de réfraction NL (voir 46 et référence dans celui-ci).

La technique IC-scan, proposée dans ce travail, utilise des diffuseurs de lumière transparents comme WDS pour générer des motifs de speckle, dont la fonction de corrélation d'intensité est très sensible aux changements de front d'onde induits par les effets d'auto-focalisation (ou d'auto-défocalisation). La figure 2a illustre un motif de chatoiement capturé par le CCD (1024 × 1280 pixels), lorsque la cellule de quartz (échantillon) est vide. La fonction d'auto-corrélation d'intensité spatiale 2D \(\left({g}_{self}^{\left(2\right)}\left(\Delta r\right)=\frac{\langle \int {d} ^{2}rI\left(r\right)I\left(r+\Delta r\right)\rangle }{\int {d}^{2}r\langle I\left(r\right)\rangle \ langle I\left(r+\Delta r\right)\rangle }\right)\), illustré à la Fig. 2b, présente la forme attendue pour un motif de chatoiement avec une distribution d'intensité gaussienne, variant de \({g}_{self }^{\left(2\right)}\left(0\right)\approx 2.0\) to \({g}_{self}^{\left(2\right)}\left(\infty \right )=1.0\)22, où les crochets angulaires \(\langle \cdots \rangle\) indiquent une moyenne sur de nombreuses réalisations. Cinquante images consécutives ont été utilisées pour calculer la fonction de corrélation d'intensité spatiale 2D à chaque position de l'échantillon NL. Pour chaque image, le faisceau laser éclaire une zone différente du diffuseur de lumière, qui est mis en rotation d'une image à l'autre. La largeur de \({g}_{self}^{\left(2\right)}\left(\Delta r\right)\) donne la taille moyenne des taches, qui a été mesurée à ~ 20 pixels. De plus, la distribution normale est corroborée par la fonction intensité-densité de probabilité, \(P\left(I\right)\), puisqu'elle se comporte comme une fonction proche d'une droite, sur une échelle semi-logarithmique (voir Fig. 2c ). Les courbes IC-scan sont construites en traçant la valeur maximale de \({g}_{self}^{\left(2\right)}\left(\Delta r\right)\) en fonction de la position de l'échantillon autour le plan focal de la lentille L, comme indiqué dans la section de simulation numérique.

( a ) Motif de chatoiement obtenu par la technique IC-scan et leur ( b ) corrélation d'intensité spatiale 2D et ( c ) fonction de densité intensité-probabilité. Le profil d'intensité a été collecté pour une cellule vide.

Il est important de souligner que la configuration expérimentale de la technique IC-scan est très similaire aux techniques bien connues de Z-scan et D4σ. En effet, dans les trois techniques utilisées, le déphasage NL provoqué dans le faisceau laser qui interagit avec le milieu NL est le résultat de la modulation d'indice de réfraction induite par le profil d'intensité du faisceau, qui provoque l'auto-focalisation (ou auto-défocalisation ) effet. Cependant, la différence entre les techniques réside dans la méthodologie de détection qui varie selon le type de WDS utilisé. Dans la technique IC-scan, l'analyse de la phase du faisceau est réalisée au moyen d'une mesure interférométrique introduite par la présence du diffuseur, dans le champ lointain, ce qui donne lieu à des figures de speckle avec des distributions d'intensité différentes. Ainsi, la technique IC-scan apparaît comme une application de la métrologie du speckle dédiée à la mesure de l'indice de réfraction NL à travers les déformations de phase suivies par l'analyse de la fonction de corrélation d'intensité, qui a une base théorique solide dans plusieurs études15,47. Nous avons souligné que les diffuseurs n'agissent que comme WDS, c'est-à-dire que les mouchetures ne subissent pas l'auto-focalisation (auto-défocalisation) qui se produit généralement lorsqu'elles se propagent dans des milieux avec un indice de réfraction NL positif (négatif), comme indiqué dans48.

Quatre milieux NL, avec et sans particules diffusantes, ont été utilisés pour démontrer le potentiel de l'IC-scan pour mesurer les indices de réfraction NL par rapport aux techniques Z-scan et D4σ. Deux d'entre eux sont des solvants NL typiques, à savoir. éthanol pur (≥ 99,9 %) et méthanol (≥ 99,9 %), achetés auprès de Sigma-Aldrich, utilisés comme support NL transparent (sans diffuseurs), comme illustré à la Fig. 3a. Pour représenter les milieux NL avec différentes contributions de diffusion de Rayleigh, deux colloïdes contenant des NP de silice (SiO2) en suspension dans de l'éthanol ont été préparés, selon la procédure décrite en 49, avec des fractions volumiques de 8,2 × 10–3 et 4,1 × 10–2. Son image en microscopie électronique à transmission (TEM) (Fig. 3b) révèle des particules sphériques d'un diamètre moyen d'environ 120 nm, et leur spectre d'extinction est caractéristique de la diffusion Rayleigh car il dépend de \({\lambda }^{-4}\ ), où \(\lambda\) est la longueur d'onde de la lumière incidente.

( a ) Spectres d'extinction normalisés et ( b, c ) Images TEM pour les milieux de diffusion représentés par des NP sphériques de silice (SiO2) et des nanotiges d'or (Au-NR) en suspension dans de l'éthanol et de l'eau, respectivement. Les spectres d'extinction des solvants ont été tracés pour démontrer leur transparence.

Des nanotiges d'or colloïdal (Au-NR) ont également été utilisées comme support de diffusion avec un fort comportement optique NL. Pour cela, les Au-NR ont été synthétisés chimiquement par une méthode de croissance médiée par les graines50 pour présenter un diamètre transversal moyen de 15, 0 ± 0, 6 nm et un rapport d'aspect (AR) égal à 3, 4 (voir Fig. 3c). Les dimensions du NR ont été choisies de manière à ce que sa résonance plasmonique de surface localisée longitudinale (l-LSP), qui est connue pour présenter une contribution de diffusion significative51, soit centralisée près de la longueur d'onde laser (788 nm), comme le montre la figure 3a. Pour les mesures IC-scan, les colloïdes Au-NR ont été dilués dans de l'eau déminéralisée pour présenter des fractions volumiques de 2,5 × 10−5, 5,0 × 10−5 et 7,5 × 10−5.

En raison du taux de répétition élevé du laser d'excitation, les milieux étudiés dans ce travail présentent une non-linéarité optique dominée par les effets thermiques. Sur cette origine, le modèle non local proposé en 52 a été utilisé pour simuler les résultats expérimentaux obtenus par les techniques Z-scan, D4σ et IC-scan, car il présentait de meilleurs résultats que les modèles lentille thermique et lentille thermique aberrante. En exprimant le champ optique sous la forme amplitude-phase, \(E=\left|{E}_{in}\right|\mathrm{exp}\left[i\phi \right]\), le modèle non local définit que les équations d'évolution, le long de l'axe de propagation du faisceau (axe z), pour la phase et l'intensité d'un faisceau gaussien incident traversant un échantillon NL mince peuvent s'écrire53 :

où \(\Delta n\left({I}_{m}\right)={n}_{2}{I}_{m}={n}_{2}\left({I}_{ 0}{G}_{m}\right)\) pour les milieux présentant un indice de réfraction de troisième ordre, \({n}_{2}\), et un coefficient d'extinction dépendant de l'intensité, \(\alpha \left ({J'ai raison)\). \({I}_{m}\) est l'intensité non locale qui peut être exprimée comme le produit de la valeur maximale sur l'axe, \({I}_{0}\), et d'un profil gaussien non local, \( {G}_{m}={\left({G}_{local}\right)}^{m/2}\), avec \({G}_{local}=\mathrm{exp}\left [-2{r}^{2}/{w\left(z\right)}^{2}\right]{\left[1+{\left(z/{z}_{0}\right) }^{2}\right]}^{-1}\), \(w\left(z\right)={w}_{0}\sqrt{1+{\left(z/{z}_ {0}\right)}^{2}}\), Taille du faisceau gaussien : \(w\left(z=0\right)={w}_{0}\), longueur d'onde : \(\lambda\) , \(k=2\pi /\lambda\) et longueur de Rayleigh : \({z}_{0}\). Notez que le facteur de non-localité, \(m\), est introduit comme une constante qui affecte le rayon du faisceau gaussien dans l'échantillon NL52,53. Par exemple, pour \(m<2\) \(\left(m>2\right)\) le déphasage NL s'étend (se comprime) au-delà de la distribution d'intensité incidente, tandis que pour \(m=2\) la réponse NL du support est considéré comme local43. Il convient de mentionner que les valeurs \({n}_{2}\) mesurées dans ce travail pour \(m\ne 2\) sont liées aux coefficients thermo-optiques qui tendent à induire des effets d'auto-défocalisation dans un équivalent chemin vers les indices de réfraction NL du troisième ordre pour l'effet Kerr.

Pour trouver l'amplitude et la phase du champ optique dans le plan de détection, la méthode de propagation rapide du faisceau de Fourier (BPM) a été utilisée54. Numériquement, le milieu NL d'épaisseur \(L\) a été divisé en \(N\) parties de taille \(\Delta z=L/N\), avec le champ optique à la fin de chaque pas donné par \(E \left(x,y,z+\Delta z\right)=\widehat{P}\widehat{A}\widehat{L}\widehat{A}\widehat{P}E\left(x,y,z\ droite)\). L'opérateur \(\widehat{P}=\mathrm{exp}\left[ik{n}_{0}\Delta z/2\right]\mathrm{exp}\left\{i\Delta z/2\ gauche[{\nabla }_{t}^{2}/\left(\sqrt{{\nabla }_{t}^{2}+{n}_{0}^{2}{k}^{ 2}}+{n}_{0}k\right)\right]\right\}\) représente la propagation linéaire à distance \(\Delta z/2\), dans un milieu homogène d'indice de réfraction linéaire \( {n}_{0}\) et dérivée transverse \({\nabla }_{t}^{2}=-\left({k}_{x}^{2}+{k}_{y} ^{2}\right)\) dans le domaine de Fourier. Les pertes d'intensité linéaires et NL le long de la propagation sont considérées à travers l'opérateur \(\widehat{A}=\mathrm{exp}\left[-\alpha \left({I}_{m}\right)\Delta z/4 \right]\), tandis que l'opérateur \(\hat{L} = \exp \left[ {ik\mathop \smallint \limits_{z}^{z + \Delta z} \Delta n\left( {I_{ m} } \right)dz\prime } \right]\) intègre le déphasage NL. Notez que \(z^{\prime}\) représente la profondeur de propagation dans le milieu NL et \(z\) la position de l'échantillon autour du plan focal. Les deux derniers opérateurs, \(\widehat{A}\) et \(\widehat{P}\) concluent la propagation du faisceau dans une étape \(\Delta z\), où le champ résultant sera utilisé comme condition initiale pour la prochaine étape. Après avoir effectué séquentiellement N itérations, les diagrammes de faisceau en champ lointain pour les différentes positions de l'échantillon NL, autour du plan focal, ont été obtenus par des simulations numériques sur la propagation en champ libre en utilisant le formalisme Huygens-Fresnel, suivant la méthode décrite dans54. Des expressions analytiques approximatives pour le modèle non local ont également été rapportées dans53 en utilisant la méthode de décomposition gaussienne.

Il convient de mentionner qu'en raison des fortes contributions des non-linéarités non locales, qui induisent de grandes variations de phase NL (\({\Delta \phi }_{0}\)), le BPM est important pour permettre l'ajustement expérimental de la courbe en approximation de l'échantillon. Autrement dit, dans le régime NL, le milieu est considéré comme "mince", si la longueur de l'échantillon est suffisamment petite pour que les changements de diamètre du faisceau dans l'échantillon dus à la réfraction non linéaire puissent être négligés43. Puisque dans la méthode BPM Eqs. (1) et (2) sont résolus de manière itérative pour des longueurs d'échantillon d'une taille de pas, \(\Delta z\), le critère d'échantillon mince implique que \(\left(\Delta z=L/N\right)\ll \mathrm{z}_{0}/{\Delta \phi }_{0}\), ce qui est facilement respecté puisque de grandes valeurs de N ont été utilisées. Dans les simulations numériques, N a été choisi comme valeur minimale de sorte que lorsqu'il est dupliqué, les courbes Z-scan, IC-scan et D4σ présentent les mêmes résultats. Dans ce travail, la valeur minimale utilisée pour N était de 1000.

À partir des modèles de faisceau de champ lointain simulés, \({E}_{FF}\left(x,y,z\right)\), les courbes Z-scan et D4σ ont été ajustées en calculant la transmission normalisée, \(T \left(z\right)\), et les moments de second ordre normalisés, \({m}_{2}\left(z\right)\), respectivement. Pour le Z-scan, la transmission normalisée a été calculée en utilisant l'expression \(T\left(z\right)={\int }_{0}^{{r}_{a}}{\left|{E} _{FF}\left(x,y,z\right)\right|}^{2}dxdy/{\int }_{0}^{{r}_{a}}{\left|{E} _{FF}^{\left(0\right)}\left(x,y,z\right)\right|}^{2}dxdy\), où \({r}_{a}\) est le rayon d'une ouverture circulaire et \({E}_{FF}^{\left(0\right)}\left(x,y,z\right)\) est le faisceau de champ lointain lorsque l'absorption et les contributions NL de réfraction sont nulles. Pour reproduire les conditions expérimentales du schéma CA Z-scan, la transmittance a été calculée sur la surface d'une ouverture circulaire de rayon 335 µm (\({r}_{a}=\) 50 pixels), centrée sur \ (\left({x}_{0},{y}_{0}\right)=\left(\mathrm{0,0}\right)\). Les courbes D4σ ont été calculées en utilisant la surface totale du faisceau par l'expression : \({m}_{2}\left(z\right)={\iint }_{-\infty }^{\infty }{\left| {E}_{FF}\left(x,y,z\right)\right|}^{2}{\left(x-\overline{x }\right)}^{2}dxdy/{\iint }_{-\infty }^{\infty }{\left|{E}_{FF}\left(x,y,z\right)\right|}^{2}dxdy\) avec \(\overline {x }={\iint }_{-\infty }^{\infty }{\left|{E}_{FF}\left(x,y,z\right)\right|}^{2}xdxdy /{\iint }_{-\infty }^{\infty }{\left|{E}_{FF}\left(x,y,z\right)\right|}^{2}dxdy\), et également normalisé par \({m}_{2}^{0}\left(z\right)\), calculé lorsque les non-linéarités sont nulles.

Étant donné que la technique IC-scan utilise un diffuseur de lumière comme élément sensible aux distorsions du front d'onde, les courbes expérimentales ont été modélisées en transmettant des motifs de faisceaux en champ lointain à travers une surface rugueuse à l'aide de la fonction de transfert optique55. Brièvement, les champs aléatoires ont été générés en multipliant \({E}_{FF}\left(x,y,z\right)\), obtenu dans la section précédente, par \({e}^{-i\varnothing }\), où \(\varnothing (x, y)\) correspond à une matrice aléatoire générée à partir d'une distribution uniforme dans l'intervalle de \((-\pi , \pi )\). Ainsi, le champ de phase aléatoire est donné par \({E}_{rand}\left(x, y,z\right)={E}_{FF}\left(x,y,z\right){e }^{-i\varnothing }\). Cependant, étant donné que les supports rugueux randomisent la phase du champ en fonction de son degré de diffusion, un filtre de fréquence spatiale a été ajouté pour reproduire les motifs de mouchetures obtenus expérimentalement. Dans le domaine des fréquences spatiales, nous utilisons : \(E\left({k}_{x},{k}_{y} ;z\right)={F}_{x,y}[{E}_ {rand}\left(x, y;z\right)] H({k}_{x},{k}_{y})\), où le premier terme désigne la transformée de Fourier 2D du \({ E}_{rand}\left(x, y;z\right)\) et \(H({k}_{x},{k}_{y})\) est un filtre de fréquence spatiale composé d'un Système d'imagerie 4-f contenant un masque dans le plan de Fourier, qui permet la transmission de photons dont les fréquences spatiales traversent une ouverture circulaire de rayon ρ56. Puisque les fréquences spatiales \(\left({k}_{x},{k}_{y}\right)\) sont cartographiées dans le plan de Fourier aux points \(\left(x,y\right)= \left(\frac{f{k}_{x}}{k},\frac{f{k}_{y}}{k}\right)\), où k correspond au vecteur d'onde et f au distance focale des lentilles utilisées dans le système 4-f, on a que \(H\left({k}_{x},{k}_{y}\right)\) a le même comportement qu'une fonction pupillaire dans l'espace réel, donné par : \(h\left(x,y\right)=1\) pour des coordonnées à l'intérieur d'un cercle de rayon ρ \(\left(\text{ie } \sqrt{{x}^{2 {+ y}^{2}}<\rho \right)\) et \(h\left(x,y\right)=0\) sinon. Ainsi, \(H\left({k}_{x},{k}_{y}\right)\) filtre les photons avec des fréquences spatiales (fréquence de coupure) inférieures à \(\frac{\rho k }{f}\) \(\left(\text{ie } \sqrt{{k}_{x}^{2}+{k}_{y}^{2}}<\frac{\rho k }{la frayeur)\). Enfin, les motifs de speckle ont été obtenus en calculant le champ dans le domaine spatial par la transformée de Fourier inverse, \(E\left(x,y,z\right)={F}_{x,y}^{-1} \left[E\left({k}_{x},{k}_{y};z\right)\right]\), suivi d'une propagation en espace libre vers le plan de détection, via le split-step BPM57 .

Dans ce travail, nous utilisons une ouverture circulaire de rayon ρ = 2, 2 mm pour simuler correctement les motifs de chatoiement, dans le régime linéaire, comme le montrent les courbes pleines des Fig. 2b, c. Ces valeurs ont été maintenues constantes pour l'analyse des courbes IC-scan dans le régime NL.

La figure 4 montre les résultats expérimentaux obtenus par les techniques CA Z-scan, D4σ et IC-scan réalisées pour caractériser la réponse réfractive NL de l'éthanol pur. Un bon rapport signal sur bruit est observé dans les courbes car les particules diffusantes (ou défauts) ne sont pas présentes dans le milieu NL. Sur la Fig. 4a,b, en ajustant les résultats expérimentaux à l'aide du modèle non local (avec \(m=0,1\)) décrit dans la section Simulation numérique, les indices de réfraction NL \({n}_{2}^{éthanol} =-\left(2.8\pm 0.4\right)\times 1{0}^{-8} {\text{cm}}^{2}/{\text{W}}\) (pour Z-scan) et \(-\left(2.2\pm 0.3\right)\times 1{0}^{-8} {\text{cm}}^{2}/{\text{W}}\) (pour D4σ) , ont été obtenus. La différence entre les valeurs mesurées par CA Z-scan et D4σ est probablement due à l'asymétrie ou à l'imperfection du profil de faisceau gaussien qui provoque des altérations lors de l'analyse de la transmission à travers une petite ouverture ou des moments d'éclairement transversal (second ordre), respectivement. Néanmoins, des rapports dans la littérature utilisant le modèle NL local \(\left(m=2.0\right)\) pour ajuster les courbes expérimentales ont montré des valeurs \({n}_{2}\) inférieures à celles que nous avons obtenues (voir par exemple58). Cependant, comme la contribution thermique est dominante en excitation continue ou quasi continue, le modèle NL non local présente de meilleurs résultats par rapport aux courbes expérimentales, comme le montre la Fig. 4. Les comparaisons entre les modèles locaux et non locaux pour ajuster les courbes expérimentales sont décrit dans le matériel supplémentaire.

(a) Z-scan, (b) D4σ et (c) Courbes IC-scan obtenues pour l'éthanol à différentes intensités. Les lignes pleines en (a) et (b) représentent les meilleurs ajustements de courbe en utilisant le modèle non local (section 3.A), tandis qu'en (c) représentent la simulation numérique en utilisant la procédure décrite dans la section 3.B. ( d ) Variation de crête à vallée des courbes de balayage IC pour l'éthanol en fonction de l'intensité incidente.

Les courbes IC-scan, illustrées à la Fig. 4c, ont été obtenues en calculant la valeur maximale de \({g}_{self}^{\left(2\right)}\left(\Delta r\right)\) , c'est-à-dire \({g}_{self, max}^{\left(2\right)}={g}_{self}^{\left(2\right)}\left(0\right)\) , en fonction de la position de l'échantillon, lorsqu'un diffuseur de lumière est utilisé comme WDS en champ lointain (5 cm avant le CCD). Des profils similaires à ceux du Z-scan, avec une structure pic-vallée, sont observés dans les courbes IC-scan, commençant par \({g}_{self, max}^{\left(2\right)}=2 \) en régime linéaire et croissant (ou décroissant) du fait des variations d'angle de divergence du faisceau provoquées par le déphasage NL aux hautes intensités. Les variations de \({g}_{self, max}^{\left(2\right)}=2.0\) peuvent être comprises à partir des différentes distributions d'intensité que les motifs de speckle présentent lorsqu'un diffuseur de lumière est éclairé avec un spot différent tailles. Par exemple, il a été rapporté dans59 que la taille du speckle augmente à mesure que la zone éclairée diminue, quelle que soit la structure complexe intégrée dans la distribution de phase et d'amplitude du faisceau éclairant le diffuseur. Ainsi, si la fenêtre d'analyse CCD est considérée comme ayant une zone fixe, l'augmentation de la taille des taches donne un motif avec moins de taches, mais présentant un contraste plus élevé \(\left({g}_{self, max}^{\left (2\droite)}>2.0\droite)\). Inversement, de grandes surfaces de diffusion d'éclairage conduisent à la construction d'un motif avec un grand nombre de taches, avec des tailles plus petites, résultant en une distribution d'intensité plus homogène, c'est-à-dire un contraste d'intensité plus faible \(\left({g}_{self, max }^{\gauche(2\droite)}<2.0\droite)\). Pour cette raison, les courbes IC-scan présentent une structure crête à vallée opposée à celles de D4σ, qui mesurent directement la taille du faisceau dans le plan de détection.

Pour valider les résultats expérimentaux de l'IC-scan, des simulations numériques ont été réalisées à l'aide du \({n}_{2}^{éthanol}=-2,2\times 1{0}^{-8} {\text{cm}}^ {2}/{\text{W}}\) et \(m=0.1\), qui coïncide avec les valeurs obtenues par D4σ (étant également proches de celles du Z-scan). Les lignes pleines de la figure 4c révèlent le bon accord entre les résultats expérimentaux et la simulation numérique de milieux NL transparents bien caractérisés.

De manière plus simple, l'indice de réfraction NL en IC-scan peut également être obtenu en utilisant une méthode de référence externe, à condition que les paramètres NL (\(m\) et \({n}_{2}\)) d'un matériel de référence sont connus. Par exemple, la Fig. 4d montre l'évolution des variations crête à vallée de \({g}_{self}^{\left(2\right)}\), c'est-à-dire \(\Delta {g}_{ self, max}^{\left(2\right)}\), en fonction de l'intensité incidente pour l'éthanol pur. Un comportement linéaire avec pente \({S}_{éthanol}=\left(2.55\pm 0.05\right)\times {10}^{-2}{\text{cm}}^{2}/{\text {kW}}\) est obtenu pour des intensités jusqu'à 42 kW/cm2. En supposant que \({n}_{2}\) est connu pour l'éthanol pur (matériau de référence), similaire aux techniques Z-scan et D4σ, où les variations de transmission pic à vallée : \(\Delta {T} ^{pv}\propto \Delta {\phi }^{NL}\) et les variations pic-vallée du deuxième moment : \(\Delta {m}_{2}^{pv}\propto \Delta {\ phi }^{NL}\), respectivement, dans IC-scan, nous proposons que \(\Delta {g}_{self, max}^{\left(2\right)}\propto \Delta {\phi }^ {NL}=k{n}_{2}{L}_{eff}I\). Ainsi, l'indice de réfraction NL pour un matériau différent peut être obtenu en utilisant la relation : \({n}_{2}^{j}=\left({S}_{j}/{S}_{ref} \right){n}_{2}^{ref}\), où les indices ref et j représentent respectivement la référence et le nouveau média NL. Cette proposition a été appliquée à l'étude de la réfraction NL du méthanol pur, qui présente également une dépendance linéaire de \(\Delta {g}_{self, max}^{\left(2\right)}\) sur l'incident intensité (voir Fig. 2S). En utilisant \({S}_{méthanol}=\left(3.60\pm 0.04\right)\times {10}^{-2}{\text{cm}}^{2}/{\text{kW} }\), calculé à partir de l'ajustement linéaire des résultats expérimentaux, et du \({n}_{2}^{éthanol}\) mesuré par IC-scan, il est possible de trouver \({n}_{2 }^{méthanol}=-\left(3.1\pm 0.3\right)\times 1{0}^{-8} {\text{cm}}^{2}/{\text{W}}\), qui est très proche des valeurs \({n}_{2}\) obtenues par Z-scan \(\left(-\left(3.3\pm 0.2\right)\times 1{0}^{-8} {\text{cm}}^{2}/{\text{W}}\right)\) et D4σ \(\left(-\left(2.7\pm 0.4\right)\times 1{0}^{ -8} {\text{cm}}^{2}/{\text{W}}\right)\), démontrant la fiabilité de la technique IC-scan. Le \({n}_{2}^{méthanol}\) calculé par la méthode de référence externe coïncide avec la valeur obtenue à partir de l'ajustement numérique \(-\left(3.0\pm 0.2\right)\times 1{0} ^{-8} {\text{cm}}^{2}/{\text{W}}\) décrit dans la section Simulation numérique (voir Fig. 2S du matériel supplémentaire).

Il est important de mentionner que l'expression pour calculer \({n}_{2}^{j}\), en utilisant la méthode des références externes, est modifiée par un facteur multiplicatif lorsque la référence et le nouveau matériel NL ne présentent pas le même facteur de non-localité, m. Dans ce travail, la dépendance de \(\Delta {g}_{self, max}^{\left(2\right)}\) sur m peut être calculée numériquement, comme cela a été fait dans les travaux précédents pour Z-scan52, 53. Cependant, de nouvelles études sont en cours de développement pour décrire analytiquement les courbes IC-scan.

Bien que le balayage IC puisse être utilisé pour caractériser la réponse de réfraction NL des supports transparents, les avantages du balayage IC par rapport aux autres techniques deviennent pertinents lors de la mesure de la réponse NL des supports diffusants. Tout d'abord, des colloïdes contenant des NP de SiO2 en suspension dans de l'éthanol ont été préparés comme décrit dans la section sur les médias NL. Étant donné que la diffusion Rayleigh est plus prédominante dans la région spectrale bleue, de grandes fractions volumiques de NP étaient nécessaires pour induire une diffusion faible à modérée à 788 nm. Par exemple, la Fig. 5a illustre un bon rapport signal/bruit dans les courbes CA Z-scan et D4σ pour f = 8,2 × 10–3 et I = 22,2 kW/cm2. Les courbes expérimentales ont été ajustées à l'aide du modèle de non-linéarité non locale, obtenant comme résultat un indice de réfraction NL qui coïncide avec celui de l'éthanol pur \(\left({n}_{2}^{éthanol}\right)\). L'analyse indique que, dans les conditions d'excitation utilisées ici, les NP de SiO2 jouent le rôle de diffuseurs de lumière avec une non-linéarité négligeable, c'est-à-dire \({n}_{2}^{Si{O}_{2}-colloïde}=\left (1-f\right){n}_{2}^{éthanol}=99\%\left({n}_{2}^{éthanol}\right)\).

Courbes CA Z-scan et D4σ pour les colloïdes contenant des NP de SiO2 en suspension dans l'éthanol avec (a) f = 8,2 × 10–3 et (b) f = 4,1 × 10–2, pour une intensité de 22,2 kW/cm2. Les courbes solides en (a,b) ont été obtenues en utilisant le modèle de non-linéarité non locale. ( c, d ) Dépendance à l'intensité du déphasage NL obtenu à partir de ( c ) CA Z-scan et ( d ) mesures D4σ. (e, f) Courbes de balayage IC pour les colloïdes de SiO2 obtenues à partir des fonctions d'auto-corrélation d'intensité spatiale 2D (courbes bleues) et de corrélation croisée (courbes noires) et (g, h) leurs respectives \(\Delta {g}_{ max}^{\left(2\right)}\) par rapport à l'intensité de l'incident. (i) Schéma expérimental et (j) résultat de la mesure de l'intensité lumineuse diffusée (Iscat) en fonction de l'intensité incidente pour les colloïdes de SiO2.

De plus, les courbes expérimentales montrent que plus la concentration en NPs est élevée (f = 4,1 × 10–2), plus le rapport signal sur bruit est faible et, par conséquent, plus l'écart par rapport au modèle théorique (sans dispersion) est important, car montré sur la figure 5b. Une compilation du déphasage NL effectif, \(\Delta {\phi}_{eff}^{NL}\), mesuré par CA Z-scan et D4σ pour l'éthanol pur et les colloïdes contenant des NP de SiO2, peut être vu sur la Fig. 5c, d, respectivement. Remarquez, dans les deux techniques, que \(\Delta {\phi }_{eff}^{NL}\) pour l'éthanol pur et le colloïde avec f = 8,2 × 10–3 sont très proches l'un de l'autre, en accord avec la Fig. .5a, pour des intensités jusqu'à 40 kW/cm2. Néanmoins, pour f = 4,1 × 10–2, la pente de la courbe \(\Delta {\phi }_{eff}^{NL}\) en fonction de \(I\) pour CA Z-scan (D4σ ) est 2,6 (2,2) fois inférieure à celle de l'éthanol pur, ce qui contredit ce qui est attendu par \({n}_{2}^{Si{O}_{2}-colloïde}=\left(1-f\right ){n}_{2}^{éthanol}=96\%\left({n}_{2}^{éthanol}\right)\). Dans ce dernier cas, il est évident que la diffusion est responsable de provoquer des distorsions dans le profil des courbes CA Z-scan et D4σ, conduisant à des mesures inadéquates de l'indice de réfraction NL dans les milieux troubles. Le tableau 1 montre le \({n}_{2}^{Si{O}_{2}-colloïde}\) obtenu pour les deux techniques en utilisant le modèle de non-linéarité non locale.

D'autre part, les courbes IC-scan montrent une plus grande robustesse contre la diffusion causée par les NP de SiO2, même pour des concentrations plus importantes, comme le montrent les Fig. 5e, f. À des fins de visualisation, toutes les courbes IC-scan ont été définies pour commencer à \({g}_{max}^{(2)}\left(z=-20 {\text{mm}}\right)=2.0\) , bien que les courbes montrent une diminution des maxima des fonctions de corrélation en raison de la diminution du contraste provoquée par la diffusion de la lumière induite par les particules. Le décalage vertical ne modifie pas les résultats obtenus puisque la mesure de \({n}_{2}^{Si{O}_{2}-colloïde}\) en utilisant la méthode de référence externe est basée sur l'analyse de la dépendance en intensité de \(\Delta {g}_{self, max}^{\left(2\right)}\). La figure 5g montre que la pente des courbes \(\Delta {g}_{self, max}^{\left(2\right)}\) pour les différentes concentrations de NPs de SiO2 se comporte de manière similaire à celle observée dans \(\Delta {\phi}_{eff}^{NL}\) pour Z-scan et D4σ. Comme prévu, des valeurs similaires de \({n}_{2}\) ont été trouvées pour l'éthanol pur et le colloïde avec f = 8,2 × 10–3. Pendant ce temps, pour le colloïde avec f = 4,1 × 10–2, le \({n}_{2}^{Si{O}_{2}-colloïde}\) était 1,7 fois inférieur à celui de l'éthanol pur, car rapporté dans le tableau 1. Bien que le \({n}_{2}^{Si{O}_{2}-colloïde}\) obtenu par IC-scan pour les plus grandes concentrations diffère de la valeur théorique attendue \(\left (96\%{n}_{2}^{éthanol}\right)\), sa précision est supérieure à celle des techniques Z-scan et D4σ.

Une adaptation dans la méthodologie d'analyse des motifs de speckle capturés par le CCD, dans la technique IC-scan, permet d'obtenir des mesures plus précises de l'indice de réfraction NL dans les milieux à forte diffusion. À cette fin, au lieu de la fonction d'auto-corrélation, il est proposé d'analyser la fonction de corrélation croisée d'intensité spatiale 2D \(\left({g}_{cross}^{\left(2\right)}\left( \Delta r\right)=\frac{\langle \int {d}^{2}r{I}_{1}\left(r\right){I}_{2}\left(r+\Delta r \right)\rangle }{\int {d}^{2}r\langle {I}_{1}\left(r\right)\rangle \langle {I}_{2}\left(r+\Delta r\right)\rangle }\right)\) entre les profils transversaux d'intensité en champ lointain (I1 et I2) induits dans deux régimes différents. Le premier régime est excité à de faibles intensités incidentes (I = 0,1 kW/cm2), où les effets de diffusion linéaire existent mais les non-linéarités de réfraction sont négligeables. Pendant ce temps, dans le second régime, les intensités incidentes (I > 1,0 kW/cm2) sont suffisamment élevées pour exciter à la fois les effets linéaires et NL. Par conséquent, la fonction de corrélation croisée permet d'analyser les propriétés statistiques des motifs de speckle qui ont été modifiés uniquement par les effets de réfraction NL.

Les courbes noires de la Fig. 5e, f montrent les nouveaux profils IC-scan pour les colloïdes SiO2 obtenus en analysant les valeurs maximales de \({g}_{cross}^{\left(2\right)}\) comme un fonction de la position de l'échantillon. Il est important de mentionner que la fonction de corrélation croisée d'intensité spatiale 2D a également été calculée à partir de 50 images consécutives capturées pour I1 (régime linéaire) et I2 (régime NL). Remarquez sur la Fig. 5h que le \(\Delta {g}_{cross, max}^{\left(2\right)}\) entre le pic et la vallée pour l'éthanol pur et le colloïde SiO2 avec f = 8,2 × 10–3 évoluent de manière similaire avec l'augmentation de l'intensité incidente, conformément aux autres techniques. Encore plus intéressant est que pour des intensités allant jusqu'à 15 kW/cm2, la technique IC-scan utilisant la fonction de corrélation croisée est la seule méthodologie qui, comme prévu, montre que la pente de la \(\Delta {g}_{cross , max}^{\left(2\right)}\) pour le colloïde avec f = 4,1 × 10–2 est proche de celle de l'éthanol pur. En conséquence, \({n}_{2}^{Si{O}_{2}-colloïde}=-\left(2.1\pm 0.1\right)\times 1{0}^{-8} { \text{cm}}^{2}/{\text{W}}\) est obtenu pour le colloïde de SiO2 le plus concentré, correspondant à ~ 96 % de la valeur obtenue pour l'éthanol pur, comme indiqué dans le tableau 1. les résultats révèlent le potentiel de la technique IC-scan pour supprimer la contribution de la diffusion linéaire dans l'analyse des corrélations croisées d'intensité, permettant une mesure correcte de l'indice de réfraction NL dans les milieux troubles.

Pour I > 15 kW/cm2, on observe que pour le colloïde avec f = 4,1 × 10–2, \(\Delta {g}_{cross, max}^{\left(2\right)}\) également s'écarte significativement des valeurs trouvées pour l'éthanol pur, indiquant la contribution d'un nouveau phénomène NL qui influence la caractérisation du comportement de réfraction NL. Pour comprendre l'origine du changement de pente de la courbe \(\Delta {g}_{cross, max}^{\left(2\right)}\) versus I, expérimentez pour caractériser le comportement de la lumière diffusée l'intensité avec l'augmentation de l'intensité du laser ont été réalisées. Dans ces expériences, une cellule de 1,0 mm d'épaisseur, contenant des colloïdes de SiO2, était située au foyer d'une lentille de 10 cm, identique à celle utilisée dans les expériences Z-scan, D4σ et IC-scan. La lumière diffusée a été collectée dans une direction presque perpendiculaire à la direction de propagation du faisceau laser incident en utilisant un objectif de microscope, une lentille plan-convexe et un photodétecteur, comme schématisé sur la figure 5i.

La figure 5j montre la dépendance de l'intensité lumineuse diffusée (à 788 nm) avec l'intensité laser incidente pour les colloïdes SiO2. Notez que pour f = 8,2 × 10–3, l'intensité lumineuse diffusée (Iscat) présente un comportement linéaire (ligne rouge) par rapport à l'intensité incidente qui s'étend jusqu'à ~ 40 kW/cm2. Cependant, comme sur la Fig. 5h pour f = 4,1 × 10–2, Iscat présente un écart significatif par rapport au comportement linéaire pour I > 15 kW/cm2. Ces contributions de diffusion NL peuvent être comprises à partir du modèle de Rayleigh-Gans60, en exprimant le coefficient de diffusion comme : \({\alpha }_{scat}={g}_{s}{\left(\Delta n\right)} ^{2}\), où \(\Delta n\) représente la différence entre les indices de réfraction effectifs du NP et du milieu hôte, et \({g}_{s}\) est un paramètre indépendant de l'intensité, mais dépend de la taille, de la forme et de la concentration des NP et de la longueur d'onde optique. En considérant le comportement réfractif NL des colloïdes \(\left(\Delta n=\Delta {n}^{L}+\Delta {n}_{2}^{eff}I\right)\), il est possible de trouver des expressions pour le linéaire \(\left({\alpha }_{scat}^{L}={g}_{s}{\left[{\Delta n}_{L}\right]}^ {2}\right)\) et NL \(\left({\alpha }_{scat}^{NL}=2{g}_{s}{\Delta n}_{L}{\Delta n} _{2}\right)\) coefficients de diffusion, avec \({\alpha }_{scat}={\alpha }_{scat}^{L}+{\alpha }_{scat}^{NL}I \). Étant donné que la contribution NL des NP de SiO2 était considérée comme faible par rapport au solvant, \({\Delta n}_{2}\) correspond principalement à l'indice de réfraction NL de l'éthanol, qui est devenu significatif pour des intensités plus élevées. Ainsi, comme le montre le tableau 1, \({\alpha}_{scat}^{NL}<0\), en diminuant le coefficient de diffusion linéaire pour les hautes intensités et en corroborant les résultats de la Fig. 5h,j. Par conséquent, en plus de la technique de balayage IC permettant des mesures de réfraction NL sans diffusion, il a également la capacité de distinguer les contributions de diffusion linéaire et NL.

Une étude similaire a été réalisée avec des colloïdes Au-NRs, où la non-linéarité est dominée par la réponse thermique des nanoparticules. Cependant, en raison des dimensions du NR, une contribution pertinente de la diffusion linéaire est présente dans la bande l-LSP61, ce qui fait que les Au-NR se comportent à la fois comme des diffuseurs et comme des particules NL. Ce double comportement des Au-NR fait que sa caractérisation NL, à l'aide de la technique de balayage Z, souffre de distorsions de front d'onde induites par la diffusion qui provoquent des mesures erronées de l'indice de réfraction NL. En fait, les figures 6a à c présentent des courbes CA Z-scan dont le rapport signal sur bruit diminue considérablement avec l'augmentation de la fraction volumique. Un résultat encore plus critique est que \({\Delta T}_{pv}^{Z-scan}\) pour le colloïde Au-NRs avec f = 7,5 × 10–5 est inférieur à celui des colloïdes plus dilués. En ajustant les courbes expérimentales à l'aide du modèle de non-linéarité non locale (lignes pleines vertes), des indices de réfraction NL qui n'obéissent pas à une croissance monotone en fonction de la concentration d'Au-NR sont obtenus, comme indiqué dans le tableau 2. Ainsi, la caractérisation NL de ces diffusions media, en utilisant la technique Z-scan, contredit le comportement optique attendu dans les théories des médias efficaces dont la non-linéarité est dominée par la réponse du NP. Un exemple clair est la théorie de Maxwell-Garnett50,62, où la susceptibilité effective de troisième ordre est le résultat des contributions du milieu hôte et des susceptibilités des NP, pondérées par la fraction volumique. Les figures 6d – f montrent les courbes D4σ pour les colloïdes Au-NR où, malgré un meilleur rapport signal sur bruit, \(\Delta {m}_{2}^{pv}\) ne croît pas non plus proportionnellement à la augmentation de la concentration Au-NR.

Courbes normalisées (a–c) CA Z-scan, (d–f) D4σ et (gl) IC-scan pour les colloïdes Au-NR obtenues à partir de l'intensité spatiale 2D (g–i) autocorrélation et (j–l) croix -fonctions de corrélation, pour les colloïdes Au-NR avec des fractions volumiques de (a,d,g,j) 2,5 × 10–5, (b,e,h,k) 5,0 × 10–5, (c,f,i, l) 7,5 × 10–5 et des intensités incidentes de 0,1 kW/cm2 (carrés bleus), 0,5 kW/cm2 (triangles rouges) et 1,1 kW/cm2 (cercles noirs). Les lignes pleines (vertes) dans (af) représentent le meilleur ajustement en utilisant le modèle de non-linéarité non locale. À des fins de présentation, toutes les courbes IC-scan ont été décalées verticalement pour commencer à \({g}_{max}^{(2)}=2.0\).

En revanche, les courbes IC-scan, obtenues grâce à l'analyse des fonctions d'auto- (Fig. 6g – i) et de corrélation croisée (Fig. 6j – l), montrent d'excellents rapports signal sur bruit pour toutes les concentrations explorées dans ce travail. De plus, la figure 7 présente une augmentation linéaire monotone de \(\Delta {g}_{max}^{\left(2\right)}\propto \Delta {\phi }^{NL}=k{n}_ {2}{L}_{eff}I\) avec une intensité incidente, comme prévu pour les deux configurations de balayage IC. En ce qui concerne la dépendance à la concentration de l'indice de réfraction NL, les mesures utilisant le CA Z-scan (Fig. 6a – c) ou l'auto-corrélation IC-scan (Fig. 7a) montrent que pour des fractions volumiques plus importantes, \(\Delta {\phi }^{NL}\) diminue ou sature, respectivement, en raison d'une forte diffusion. Néanmoins, lorsque la technique IC-scan est appliquée à l'aide des fonctions de corrélation croisée (Fig. 7b), \(\Delta {g}_{cross,max}^{\left(2\right)}\) présente une comportement avec la fraction volumétrique du NP, préservant la validité de modèles tels que celui de Maxwell – Garnett pour étudier la réponse NL des milieux composites. Par conséquent, les études avec les colloïdes d'Au-NR renforcent le potentiel de la technique de balayage IC à corrélation croisée pour mesurer les indices de réfraction NL des milieux troubles.

Dépendance de l'intensité et de la fraction volumique de la variation pic à vallée des courbes IC-scan obtenues pour les colloïdes Au-NR à l'aide des fonctions d'auto-corrélation spatiale 2D (a) et (b) de corrélation croisée. Dans les plans jaunes, les courbes ont été construites à partir de la projection des valeurs de \(\Delta {g}_{self,max}^{\left(2\right)}\) et \(\Delta {g}_ {cross,max}^{\left(2\right)}\) versus f, pour les différentes intensités. De haut en bas : I = 1,1, 0,8, 0,5, 0,3, 0,2 et 0,04 kW/cm2, ce dernier correspondant au régime linéaire (utilisé comme référence dans les fonctions d'intercorrélation).

En résumé, les expériences actuelles démontrent le potentiel de la technique IC-scan pour caractériser adéquatement la réponse optique NL des milieux hétérogènes, qui peuvent présenter une diffusion si forte (multiple) que les techniques conventionnelles de spectroscopie NL échouent. La capacité de caractérisation NL des milieux troubles avec IC-scan réside dans l'analyse des changements de front d'onde induits par les effets d'auto-focalisation et d'auto-défocalisation à travers les propriétés statistiques des motifs de speckle qui se forment dans les milieux à haut degré de diffusion (ou en passant par un diffuseur de lumière externe). Ainsi, la diffusion élastique, préjudiciable aux techniques Z-scan et D4σ, est le phénomène fondamental à l'origine de la technique IC-scan. Comme preuve de principe, les indices de réfraction NL des colloïdes contenant des nanosphères de silice hautement concentrées dans l'éthanol et des nanotiges d'or dans l'eau ont été mesurés avec Z-scan, D4σ et IC-scan. Les résultats révèlent que les expériences IC-scan présentent des courbes avec un meilleur rapport signal sur bruit, résultant en des mesures plus précises, ainsi que des indices de réfraction NL en accord avec les valeurs théoriques attendues. La précision des mesures de balayage IC dans des milieux hautement diffusants est obtenue en analysant les fonctions de corrélation croisée entre les régimes linéaires et NL, qui mesurent l'influence de la réfraction NL sur les motifs de speckle générés, sans les effets d'interférence causés par la diffusion linéaire. De cette façon, IC-scan est présenté comme un outil puissant pour caractériser l'indice de réfraction NL des milieux avec une diffusion linéaire (élastique) significative, tels que les matériaux vitreux inhomogènes, les milieux biologiques et les cristaux liquides, en maintenant une configuration expérimentale simple par rapport à d'autres techniques. . De plus, la technique IC-scan a présenté la capacité d'identifier les régions où les effets de diffusion NL sont pertinents, ce qui est un sujet d'intérêt fondamental considérable, et son étude est actuellement en cours. De nouvelles études sont également menées pour caractériser la réponse NL des cristaux liquides, qui ont la capacité de générer eux-mêmes des motifs de speckle, configurant une adaptation à la technique IC-scan dans laquelle le diffuseur de lumière est dispensable.

Les données sous-jacentes aux résultats présentés dans cet article ne sont pas accessibles au public pour le moment, mais peuvent être obtenues auprès des auteurs sur demande raisonnable.

Une correction à cet article a été publiée : https://doi.org/10.1038/s41598-023-34978-z

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A S. Reyna remercie le Dr Cid B. de Araújo pour l'infrastructure fournie pour le développement de ce travail.

Conseil National de Développement Scientifique et Technologique (CNPq) - Universel 408016/2018-3 ; Fondation d'État de Pernambuco pour la science et la technologie (FACEPE) - APQ-0962-1.05/21 et APQ-1006-1.05/21 ; Coordination pour le Perfectionnement des Personnels de l'Enseignement Supérieur (CAPES).

Programme d'études supérieures en génie physique, Unité académique de Cabo de Santo Agostinho, Université rurale fédérale de Pernambuco, Cabo de Santo Agostinho, Pernambuco, 54518-430, Brésil

Mariana JB Crispim, Cícera CS Pereira, Martine Chevrollier, Rafael A. de Oliveira, Weliton S. Martins & Albert S. Reyna

Programme d'études supérieures en science des matériaux, Université fédérale de Pernambuco, Recife, Pernambuco, 50740-560, Brésil

Nathalia TC Oliveira

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AS Reyna a conçu et supervisé le projet. MJB Crispim et CCS Pereira ont mené les travaux expérimentaux, y compris l'assemblage des montages expérimentaux, les mesures et l'analyse des résultats. NTC Oliveira a synthétisé et caractérisé les nanomatériaux. Tous les auteurs ont contribué aux discussions scientifiques et à la préparation du manuscrit.

Correspondance à Albert S. Reyna.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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La version originale en ligne de cet article a été révisée : La version originale de cet article contenait une erreur dans la section Financement. Se lit maintenant : "Conseil national pour le développement scientifique et technologique (CNPq) - Universal 408016/2018-3 ; Fondation pour le soutien scientifique et technologique de l'État de Pernambuco (FACEPE) - APQ-0962-1.05/21 et APQ-1006-1.05 / 21 ; Coordination pour le Perfectionnement des Personnels de l'Enseignement Supérieur (CAPES).

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Réimpressions et autorisations

Crispim, MJB, Pereira, CCS, Oliveira, NTC et al. Technique de balayage de corrélation d'intensité (IC-scan) pour caractériser les non-linéarités optiques des milieux diffusants. Sci Rep 13, 7239 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-34486-0

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Reçu : 06 janvier 2023

Accepté : 02 mai 2023

Publié: 04 mai 2023

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-023-34486-0

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