Blog

May 07, 2023

Profond

Light Publishing Center, Changchun Institute of Optics, Fine Mechanics And

Light Publishing Center, Changchun Institute of Optics, Fine Mechanics And Physics, CAS

image : (a) organigramme de criblage "oignon épluché" pour les cristaux DUV NLO. (b), (c), (d), les coordonnées des critères clés (I, II, III) et les structures correspondantes des cristaux DUV NLO "pseudo", "possibles" et "prometteurs".Voir plus

Crédit : par Lei Kang et Zheshuai Lin

L'optique non linéaire joue un rôle important dans l'optique moderne et la technologie laser. La technologie optique non linéaire (NLO) est un moyen important d'étendre la longueur d'onde du laser. Les cristaux NLO sont des matériaux de base pour la réalisation de la technologie NLO. Dans la région spectrale de l'ultraviolet profond (DUV) avec des longueurs d'onde inférieures à 200 nm, les cristaux NLO sont les dispositifs de base pour réaliser une sortie laser DUV haute puissance. Le laser tout solide DUV résultant a des applications importantes dans des domaines technologiques de pointe tels que le médical, le micro-usinage, la lithographie, la photochimie, la spectroscopie et la microscopie. À ce jour, le cristal KBe2BO3F2 (KBBF) est le seul cristal DUV NLO, fournissant un outil puissant pour explorer le monde matériel. Cependant, en raison de son habitude en couches, la croissance de cristaux uniques de KBBF à grande échelle se heurte à des difficultés. De plus, le développement de la science DUV nécessite des cristaux DUV NLO avec des longueurs d'onde de sortie plus courtes et des effets NLO plus forts pour répondre aux besoins de lasers de plus grande précision et de plus grande puissance. Par conséquent, il est très important de continuer à explorer les cristaux DUV NLO pour remplacer KBBF dans les capacités de croissance cristalline ou pour surpasser KBBF dans les propriétés NLO.

Dans un nouvel article publié dans Light Science & Application, Lei Kang et Zheshuai Lin de l'Institut technique de physique et de chimie, Académie chinoise des sciences, Chine ont clarifié les critères de performance clés et la base conceptuelle de base des cristaux DUV NLO en examinant les expériences expérimentales et théoriques actuelles. progrès. Ils ont également discuté du développement des "corrélations structure-propriété" DUV NLO basées sur les méthodes des premiers principes et de la manière dont il a suscité l'intérêt pour les matériaux associés, ainsi que des futures orientations d'exploration dans le domaine des cristaux DUV NLO.

Les principaux critères de performance comprennent l'effet dij de génération de deuxième harmonique (SHG), le coefficient SHG effectif deff, la longueur d'onde de coupure transparente aux UV λUV et la longueur d'onde de coupure à correspondance de phase (PM) λPM. Au cours des deux dernières décennies, bien qu'un grand nombre de composés aient été synthétisés et caractérisés, il existe très peu de cristaux DUV NLO véritablement "prometteurs". Pour atteindre les critères "prometteurs", nous devons saisir les deux concepts fondamentaux de "l'accord de phase" et de "SHG efficace". Selon le processus de criblage « éplucher l'oignon » illustré dansFigure 1, grâce au criblage couche par couche des critères de performance clés et à l'introduction progressive des concepts de base, les performances théoriques des cristaux DUV NLO peuvent être efficacement évaluées.

De nombreux matériaux NLO sont simplement transparents dans la région DUV, mais ils ne peuvent pas obtenir une sortie PM DUV efficace ; ce sont essentiellement des cristaux "pseudo" DUV NLO. Quelques cristaux semblent répondre aux critères de performance DUV NLO, mais leurs capacités réelles de conversion cohérente DUV sont insuffisantes, en particulier pour SHG ; ils appartiennent essentiellement à des cristaux DUV NLO "possibles". Actuellement, seuls les cristaux capables d'obtenir une sortie DUV PM efficace avec une efficacité de conversion SHG suffisante sont appelés cristaux DUV NLO "prometteurs". Il convient de souligner que l'exploration des matériaux des cristaux DUV NLO doit s'appuyer sur ces concepts stricts et ces critères auto-cohérents. Sans rencontrer les concepts, ce n'est pas strictement un cristal DUV NLO; sans répondre aux critères, il ne peut pas obtenir une sortie cohérente DUV vraiment efficace.

Avant 2013, aucun matériau n'a été découvert qui pourrait dépasser les propriétés DUV NLO de KBBF. C'est un grand défi de continuer à améliorer les performances DUV NLO au-delà de KBBF. Pour relever ce défi, plusieurs stratégies de conception ont été proposées pour favoriser l'amélioration des performances des cristaux DUV NLO. En combinant la modélisation et les simulations avancées des premiers principes, une série de cristaux potentiels de DUV PM SHG ont été évalués, conçus et prédits, dont certains ont été partiellement vérifiés expérimentalement.

Réglage des cations intercouches : KBBF, RBBF et CBBF ont des structures similaires avec des λUV et d22 comparables. Cependant, leurs λPM sont assez différents en raison de Δn différents. Le λPM de RBBF est décalé vers le rouge de 13 nm par rapport à KBBF, et CBBF ne peut plus atteindre une sortie DUV SHG efficace. Cette raison est due à ce que l'on appelle "l'effet de taille NLO" induit par la taille cationique de l'intercouche (Figure 2a ). En conséquence, le réglage rationnel de la taille cationique intercouche est devenu une stratégie efficace pour améliorer les performances DUV NLO. Si tout le potentiel des cations peut être exploité, les performances DUV NLO peuvent être encore améliorées, dépassant ainsi la limite KBBF. Une stratégie de conception extrême consiste à réduire à zéro la taille des cations intercouches, c'est-à-dire à les éliminer, maximisant ainsi le potentiel DUV NLO. Une telle conception théorique a d'abord été validée dans le γ-Be2BO3F connecté en pont F (Figure 2b ). Les résultats des premiers principes démontrent que la sortie SHG plus courte et l'effet SHG plus fort sont effectivement atteints. Une autre stratégie de conception pour éliminer les cations intercouches, c'est-à-dire via une connexion de van der Waals (vdW), a été proposée, et une série de structures DUV NLO possibles ont été prédites en conséquence. Parmi elles, une berborite existante (Be2BO5H3,Figure 2c) peut théoriquement atteindre des performances DUV NLO comparables à KBBF, et les PB3O6F2 et SiCO3F2 conçus pourraient réaliser des performances DUV NLO supérieures au-delà de KBBF.

Extension des groupes anioniques : les matériaux DUV NLO conventionnels sont des cadres anioniques de borate à base de fluor en couches, car les cadres en couches favorisent une grande biréfringence et les groupes anioniques de borate à base de fluor favorisent une grande bande interdite. À cette fin, l'exploration des matériaux est étendue (1) des groupes anioniques borate aux carbonates, par exemple, KAlCO3F2 et vdW Be2CO3F2 peuvent présenter des limites DUV SHG plus courtes et des effets SHG plus importants que KBBF (Figure 3a ); (2) des groupes anioniques à base de fluor aux groupes à base d'hydroxyle, par exemple, l'hydroxyborate SrB8O15H4 et l'hydroxycarbonate LiZnCO3OH présentent des propriétés DUV NLO possibles (Figure 3b), et (3) des groupes anioniques en couches à enchaînés, par exemple, le poly(difluorophosphazène) (PNF2) est prédit avec une performance DUV NLO supérieure à celle du KBBF (Figure 3c).

En bref, l'approche des premiers principes proposée peut non seulement caractériser les propriétés des cristaux DUV NLO, mais également élucider les lois de "corrélation structure-propriété", qui fournissent des informations pour l'amélioration des performances et la conception des matériaux. Bien que les calculs des premiers principes puissent fournir une référence importante pour les évaluations DUV NLO, les déterminations finales des performances nécessitent également une caractérisation optique rigoureuse des cristaux de grande taille plutôt que de s'appuyer uniquement sur des résultats théoriques. Les monocristaux de grande taille de haute qualité sont la destination fondamentale et ultime des cristaux NLO. L'évaluation des performances raisonnables est une étape cruciale pour les cristaux NLO avant la croissance des cristaux de grande taille. Ce n'est qu'en reconnaissant l'applicabilité théorique que la prévisibilité théorique peut être maximisée. En utilisant les méthodes des premiers principes dans la conception et la prédiction des cristaux DUV NLO, les "corrélations structure-propriété" sous-jacentes sont proposées pour l'exploration actuelle et future des matériaux DUV NLO, en particulier lorsque l'exploration fait face à des goulots d'étranglement. Cette revue fournit une référence importante pour l'évaluation des performances du DUV NLO et aurait un impact positif sur la clarification conceptuelle et l'exploration des matériaux dans le domaine des cristaux DUV NLO.

Sciences de la lumière et applications

10.1038/s41377-022-00899-1

Clause de non-responsabilité: AAAS et EurekAlert ! ne sont pas responsables de l'exactitude des communiqués de presse publiés sur EurekAlert! par les institutions contributrices ou pour l'utilisation de toute information via le système EurekAlert.